1. 서 론

희토류(Rare Earth Elements, REEs)는 영구자석, 전기자동차 구동모터, 풍력발전기, 반도체 및 디스플레이 소재 등 첨단 산업 전반에 필수적으로 사용되는 금속으로, 관련 산업 분야가 확장되면서 그 수요가 최근 급격히 증가하고 있다¹⁾. 국제에너지기구(IEA)의 Critical Minerals Market Review 2023에 따르면 전기차 및 재생에너지 기술 확대에 따라 네오디뮴(Nd), 프라세오디뮴(Pr), 디스프로슘(Dy), 터븀(Tb) 등의 사용량은 2040년까지 2020년 대비 2~3배 이상 증가할 것으로 전망된다²⁾. 또한 최근 국방 분야에서의 희토류 공급 확보가 중요한 사안으로 떠오르고 있어 희토류 수요는 보다 더 증가할 가능성이 있다. 그러나 희토류 자원의 매장과 생산이 중국 등 일부 국가에 집중되어 있어 공급 불안정성이 심화되고 있다. 실제로 최근 희토류 최대 매장국이자 생산국인 중국이 희토류 수출 통제 정책을 발표하면서 일부 희토류 금속의 가격이 상승하는 추세를 보이고 있다. 이에 따라 각 국가별로 희토류 자원 확보가 주요 관심사로 떠오르고 있으며 공급망 다양화를 위해 1차 자원으로부터의 자원 확보 뿐만 아니라 폐 영구자석 및 공정폐기물과 같은 2차 자원을 재활용하여 희토류를 회수하는 기술 개발의 중요성이 커지고 있다.

NdFeB 영구자석의 제조 및 가공 과정에서는 다양한 형태의 공정스크랩이 발생할 수 있는데, 특히 절삭, 연마, 드릴링 등의 공정 중 미세 분말 형태의 슬러지가 다량 발생한다. 실제 공정에서 약 30% 정도가 슬러지로 버려지는데 이러한 NdFeB 슬러지에는 여전히 자석 공정에 실제 투입되는 Nd, Pr, Dy, Tb 등의 희토류 금속이 함유되어 있어 재회수하여 희토류 금속을 확보하는 것을 필요로 한다. 그러나 희토류 외에 Fe, B, O, C 등의 금속 및 비금속 성분과 절삭유 등을 함께 포함하고 있어 적절하게 처리되지 않을 경우 환경 오염을 초래할 수 있다^3,4). 또한, 이와 같은 희토류 이외 불순물 성분들의 함유는 희토류 침출 거동에 직접적인 영향을 미칠 수 있으므로, 재활용 시에는 전처리를 포함한 적절한 공정 설계가 요구된다.

현재 폐자원으로부터 희토류를 회수하는 대표적인 공정은 고온 배소(roasting) 후 강산 침출(acid leaching) 방법이다. 이러한 공정에서는 산화배소를 통해 Nd₂Fe₁₄B 상을 산화물 형태로 전환한 후, 산 침출을 통해 희토류와 철을 용출시키고, 이후 pH 조절, 분별결정 또는 침전 반응을 통해 철을 제거하는 방식이 주로 사용되어 왔다^3,5). 산화배소 전처리는 희토류 및 Fe를 산화시켜 반응성 향상을 유도하지만, NdFeO₃ 같은 복합 산화물이 형성될 경우 산 침출에서 희토류 침출이 저해되는 문제가 반복적으로 보고되었다^4,6). 특히 Nd는 500℃ 이상 공기 중 산화 과정에서 Nd₂O₃가 아닌 NdFeO₃로 전환되기 쉬워 회수율이 감소할 수 있다⁶⁾. 실제로 산화배소 조건이 강화될수록 NdFeO₃ 형성이 증가하여 희토류 침출율이 현저히 저하된다는 보고가 있으며, 이는 산화배소 기반 공정의 한계로 지적되고 있다^6,7).

한편, 산화배소 전처리를 생략하고 NdFeB 자석을 직접 산 침출하는 연구도 일부 보고된 바 있다. 이 경우 비교적 높은 희토류 침출율은 확보할 수 있으나, 철이 희토류와 함께 과도하게 침출되어 선택적 회수가 어렵다는 한계가 존재한다. 전처리 없이 NdFeB 스크랩을 산 침출할 경우 Fe 침출율이 80–90% 이상 달해 후속 정제 공정에서 철 제거 부담이 크게 증가하는 것으로 보고되었다^5,8).

이러한 한계를 극복하기 위한 대안으로 NaOH 침지(NaOH digestion) 전처리를 적용할 수 있다. NaOH 침지를 통해 Nd는 수산화물(Nd(OH)₃)로, Fe는 산화물(Fe₃O₄)로 전환되며, 이로 인해 산 침출 단계에서 희토류와 철 간의 용해도 차이가 크게 증가하게 된다. 선행연구에서는 이러한 상 변환을 통해 비교적 낮은 산 농도와 상온 조건에서도 희토류의 선택적 침출이 가능함을 보고하였다^8,9). 특히 Chung et al.은 NdFeB 분말을 NaOH 용액으로 알칼리 처리한 후 산 침출을 수행하였으며, NaOH 처리에 의해 Nd가 Nd(OH)₃로, Fe가 자철석(magnetite, Fe₃O₄)으로 전환되어 Nd 및 Dy의 침출율은 증가하고 Fe 침출은 억제됨을 보고하였다⁹⁾.

그러나 기존 연구들은 주로 NdFeB 분말 또는 폐 스크랩을 대상으로 NaOH 처리에 따른 희토류 선택 침출 가능성을 확인하는 데 중점을 두었으며, 실제 가공 공정에서 발생하는 NdFeB 슬러지를 대상으로 원시료, 산화배소시료 및 NaOH 침지시료의 침출거동을 동일한 산 침출 조건에서 체계적으로 비교한 연구는 제한적이다. 또한 기존 연구에서는 주로 Nd 및 Dy의 침출 거동에 초점을 두었으나, 본 연구에서는 Nd, Pr, Dy, Tb와 같은 주요 희토류 원소와 Fe의 침출 거동을 함께 비교하였다.

따라서 본 연구에서는 NdFeB 슬러지를 대상으로 산화배소 전처리와 NaOH 침지 전처리를 각각 적용한 후, 염산 농도(0.5–2 M) 및 온도(25–75℃) 조건에 따른 희토류 및 철의 침출 거동을 비교 및 분석하였다. 특히, 철 침출 억제를 통한 희토류의 선택적 회수 가능성을 검토하고, 전처리 방법에 따른 상 변화가 침출 특성에 미치는 영향을 규명함으로써 NdFeB 슬러지의 효율적 자원화 공정을 제시하고자 하였다.

2. 실험방법

본 연구에서는 NdFeB 슬러지를 이용하여 희토류 금속의 선택적 침출을 위한 전처리 조건과 침출 조건을 설정하고, 각 조건에 따른 침출 거동을 비교하였다. 실험은 시료 준비 및 화학 성분 분석, 전처리, 침출, 분석의 순서로 진행하여 그 방법은 다음과 같다.

2.1. 시료준비

실험에 사용된 NdFeB 슬러지는 국내 자석 제조업체로부터 제공받았으며, 자석 가공 공정 중 발생한 분말 형태의 자석과 유기물 등이 포함되어 있는 시료이다. 시료의 화학 성분 구성은 Table 1과 같다. XRF 분석 결과, 주성분으로 Fe가 39.83 wt.%로 가장 높게 나타났으며, O가 25.19 wt.%로 높은 비중을 차지하였다. 이는 슬러지 내 금속 성분들이 미분화되면서 산화된 상태로 존재함을 나타낸다. 또한, 희토류 원소는 Nd가 15.41 wt.%, Pr이 3.96 wt.%를 차지하고 있으며, Tb과 Dy은 각 1.40 wt.%, 0.47 wt.%의 낮은 함량으로 나타났다. 그 외 원소로 B 2.03 wt.%, C 7.13 wt.%와 Si, Co, Al, Ga, Na, Mg 등이 검출되었다.

시료의 입도 분포 특성을 확인하기 위해 레이저 회절식 입도분석을 수행하였다(Fig. 1). 입도분석 결과, NdFeB 슬러지는 수 마이크로미터에서 수십 마이크로미터 범위에 주로 분포하는 미세 분말 형태의 입자들로 구성되어 있음을 확인하였다. 누적 입도 분포로부터 산출된 D₈₀ 값은 54.37 μm로 나타났으며, 이는 시료의 대부분이 비교적 미세한 입자 크기를 갖고 있음을 의미한다. 이러한 미세 입자 특성은 산 침출 과정에서 반응 면적을 증가시켜 침출 속도 및 효율에 영향을 미칠 수 있는 요인으로 작용할 것으로 판단된다.

Fig. 1.

Particle size distribution and cumulative volume distribution of NdFeB sludge determined by laser diffraction analysis.

또한 시료의 결정상 조성을 확인하기 위해 X선 회절(XRD) 분석을 수행하였다(Fig. 2). 원시료의 XRD 분석 결과, Nd₂Fe₁₄BH 상이 주요 결정상으로 확인되었으며, 이와 함께 Fe₃O₄ 및 희토류 수산화물의 피크가 일부 관찰되었다. 이는 자석 가공 공정 중 발생한 미세 분말이 공기 및 절삭유와 접촉하면서 부분적인 산화 또는 변질이 진행되었음을 나타낸다. 원시료의 결정상 조성은 이후 전처리 및 침출 과정에서의 상변화와 침출 거동을 비교 및 분석하기 위한 기준 자료로 활용하였다.

Fig. 2.

X-ray diffraction pattern of the raw NdFeB sludge.

2.2. 전처리

NdFeB 슬러지 시료의 희토류 선택적 침출 특성을 향상시키기 위하여 본 연구에서는 산화배소(oxidative roasting)와 NaOH 침지(NaOH digestion)의 두 가지 전처리 방법을 적용하였다. 각 전처리는 후속 산 침출 단계에서 희토류와 철의 침출 거동에 미치는 영향을 비교하기 위해 동일한 원시료를 대상으로 수행하였다.

산화배소 전처리는 전기로를 사용하여 수행하였다. 30 g의 자석 슬러지 시료를 직경 120 mm의 알루미나 도가니에 담아 전기로에 장입한 후, 660℃에서 3시간 동안 시료를 반응시켰다. 이 때, 로의 측면에 부착된 공기 밸브를 개방하여 외부 공기가 로 내부로 유입되도록 함으로써 공기 분위기에서 충분한 산화 반응이 일어나도록 하였다.

NaOH 침지 전처리는 고농도 알칼리 조건에서 수행하였다. 자석 슬러지 시료를 50 wt.% NaOH 용액과 고액비 1:10으로 혼합한 후, 145℃에서 5시간 동안 반응시켰다. 고온·고농도 알칼리 조건에서의 반응 안정성을 확보하기 위하여 PTFE 재질의 반응기를 사용하였으며, 이 반응기를 열 매체유로 실리콘 오일을 사용한 항온유조에 투입함으로써 반응 온도를 유지하였다. 반응이 완료된 후 고체 시료를 회수하기 위해 고액분리를 수행하였으며 회수된 고체 시료는 중성 pH (6–7)가 될 때까지 증류수로 반복 세척한 후 여과 및 건조시켜 준비하였다.

2.3. 침출 실험 조건

모든 침출 실험은 원시료 및 전처리된 NdFeB 슬러지 시료(산화배소 시료, 침지 시료)에 대해 각각 수행하였다. 침출제는 염산(HCl)을 사용하였으며, 염산 농도의 조건은 0.5, 1, 2 M로 설정하였다. 온도 조건은 25–75℃로 설정하였으며, 반응 시간 및 고액비는 각각 3시간, 1:10으로 고정하여 수행하였다. 모든 실험은 이중 자켓 반응기를 사용하여 항온수조로 반응기 온도를 유지하였으며 냉각기를 연결하여 침출액 증발을 최소화하고자 하였다.

침출 반응 완료 후 감압여과를 통해 침출액과 잔사를 분리하였다. 침출 잔사는 건조 후 왕수(염산:질산 = 3:1)를 이용해 완전히 용해하여 원소 분석에 사용하였다. 침출액 및 잔사 용해 왕수는 2% 질산에 희석하여 ICP-OES(Perkin Elmer, OPTIMA 8300)를 이용하여 Nd, Pr, Tb, Dy 등 희토류와 Fe의 농도를 정량 분석하였다.

각 금속의 침출율(Leaching efficiency)은 식 (1)과 같이 계산하였다. 여기서 M_L,t는 시간 t에서의 침출액 내 금속의 질량(g), M_L는 최종 침출액 내 금속의 질량(g), M_R는 잔사 내 금속의 질량(g)을 나타낸다.

3. 실험 결과 및 고찰

3.1. 전처리 방법에 따른 상 변화

산화배소 전처리 및 NaOH 침지 전처리에 따른 NdFeB 슬러지의 결정상 변화를 확인하기 위하여 X선 회절(XRD) 분석을 수행하였으며, 그 결과를 Fig. 3(a)와 (b)에 각각 나타내었다. 산화배소 전처리 시료의 XRD 분석 결과(Fig. 3(a)), 원시료에서 관찰되었던 Nd₂Fe₁₄BH 상의 주요 회절 피크가 현저히 감소하였으며 Fe₂O₃와 NdFeO₃에 해당하는 새로운 회절 피크가 뚜렷하게 나타났다. 이는 660℃의 공기 분위기에서 산화배소가 진행되는 동안 NdFeB 자석 상이 산화되면서 Nd가 Nd₂O₃로 존재하기보다 NdFeO₃ 복합 산화물로 전환될 수 있음을 의미한다. 이러한 경향은 기존 연구에서도 보고된 바 있으며, 특히 공기 중 500℃ 이상 산화 처리 시 NdFeO₃가 형성되기 쉽다고 알려져 있다^4,6). 또한 NdFeO₃는 Nd₂O₃에 비해 화학적으로 안정하여 산성 용액에서 용해가 어려운 상으로 보고되어, 후속 산 침출 공정에서 희토류 침출을 저해하는 요인이 될 수 있다^4,10).

반면 NaOH 침지 전처리 시료의 XRD 결과(Fig. 3(b))에서는 산화배소 시료와 구별되는 상 변화가 확인되었다. 침지 전처리 후에는 Nd(OH)₃ 및 Fe₃O₄ 피크가 뚜렷하게 관찰되었으며, 이는 고농도 NaOH 조건에서 Nd와 Fe가 서로 다른 화학적 형태로 분리되어 전환되었음을 나타낸다. Nd가 수산화물 형태로 존재하고, Fe가 상대적 산 용해도가 낮은 산화철 형태로 존재하는 상 분리는 후속 산 침출 단계에서 희토류와 철 간의 화학적 거동 차이를 증가시켜, 선택적 침출에 유리한 구조적 기반이 될 수 있다⁸⁾. 따라서 XRD 분석 결과를 통해 산화배소 전처리는 NdFeO₃ 및 Fe₂O₃ 형성을 유도하여 희토류의 산 용해도를 저하시킬 수 있는 반면, NaOH 침지 전처리는 Nd(OH)₃와 Fe₃O₄로의 상 분리를 통해 희토류와 철의 침출 선택성 향상에 기여할 수 있음을 확인하였다.

Fig. 3.

(a) X-ray diffraction pattern of the oxidatively roasted NdFeB sludge; (b) X-ray diffraction pattern of the NaOH-digested NdFeB sludge.

3.2. 산 농도에 따른 침출 거동

원시료, 배소시료(660℃, 3h), NaOH 침지시료를 대상으로 25℃에서 HCl 농도를 0.5, 1, 2 M로 변화시키며 3시간 동안의 침출 거동을 비교하였다. Fig. 4로부터 원시료의 경우 산 농도가 0.5 M에서 2 M로 증가할수록 희토류 침출율이 약 99%로 향상되었으나, Fe의 침출율 또한 85% 이상 증가하여 선택성이 전혀 확보되지 않았다. 즉, 원시료의 경우 높은 희토류 회수율은 달성되었으나 철의 과도한 용출로 인해 후속 정제 공정에서 Fe 제거에 대한 부담이 매우 클 것으로 예상되었다. 또한 원시료는 희토류와 철의 동시 침출 뿐만 아니라, 침출 과정에서 다량의 거품이 발생하고 여과가 지연되는 등의 공정적 문제를 유발하였다. 이는 원시료에 잔존하는 Nd 및 금속상이 염산과 직접 반응하면서 수소 기체(H₂)를 발생시킨 결과로 해석되며, 해당 반응은 다음과 같이 나타낼 수 있다(식 (2), (3)). 미세 분말 형태의 시료 특성으로 인해 반응 면적이 크게 증가하면서 수소 발생 반응이 더욱 격렬하게 진행된 것으로 판단된다.

Fig. 4.

Leaching efficiencies of REEs and Fe from raw, oxidatively roasted, and NaOH digested NdFeB sludge at various HCl concentrations (0.5–2 M, 25℃).

산화배소 시료는 동일 농도 조건에서 원시료보다 희토류 침출율과 Fe 침출율이 전반적으로 모두 낮게 나타났다. 이는 산화배소 과정에서 Nd₂Fe₁₄BH가 산화되면서 NdFeO₃와 Fe₂O₃로 전환되어 Nd와 Fe가 결합된 복합 산화물이 형성돼 산 침출이 어렵고, Fe₂O₃는 이론적으로는 산 용액에서 침출이 가능하나 침출 kinetics가 매우 느려 3시간의 침출 시간 내에서의 Fe 침출율이 크게 줄어든 것으로 보인다. 따라서 본 연구 조건에서는 산화배소 전처리가 Fe 침출율을 낮추는데 효과는 있었으나, 희토류 침출율을 저해하는 결과를 보였다. Zhihan et al.(2023)에서는 NdFeB 자석을 산화 처리할 경우 NdFeO₃의 형성으로 인해 희토류 침출 효율이 40% 이하로 감소한다고 보고되었으며, Yoon et al.(2015) 또한 산화배소 온도가 높을수록 NdFeO₃ 생성이 증가하고 희토류 침출이 저해됨을 확인하였다^6,7). 이러한 선행 연구를 통해 본 연구에서 나타난 산화배소 시료의 경향과 일치함을 확인할 수 있었다.

반면, NaOH 침지 시료는 0.5 M HCl 조건에서 희토류 침출율이 99.5% 이상으로 나타났으며, Fe 침출율은 0.53%로 억제됨을 확인할 수 있었다. 이는 NaOH 침지 전처리를 통해 Nd가 Nd(OH)₃의 수산화물로 전환되고, Fe는 Fe₃O₄ 형태의 산화물로 전환됨으로써 두 물질 간 용해도 차이로 인해 선택적 침출이 가능하게 되었음을 나타낸다. 선행 연구에서도 NaOH 침지를 통한 Nd(OH)₃–Fe₃O₄ 상변환이 희토류 선택적 침출을 가능하게 한다고 보고된 바 있으며⁸⁾ 본 연구에서도 NaOH 침지 전처리를 통한 침출 방법이 선택적 침출에 효과적인 것으로 나타났다. 염산 농도를 1 M로 높였을 때 희토류 침출율은 큰 변화가 없었으나 Fe 침출율은 산 농도 증가에 따라 5.8%로 다소 증가하여 선택적 침출의 효과가 감소하였다. NaOH 침지 시료의 2 M 염산 침출 조건은 0.5, 1 M에서 이미 높은 선택성이 확보되어 추가 실험을 수행하지 않았다.

3.3. 온도에 따른 침출 거동

산 농도에 따른 침출 거동 비교 결과를 바탕으로 원시료와 산화배소 시료는 2 M HCl, 침지 시료는 0.5 M HCl을 최적 농도로 설정한 후, 온도를 25, 50, 75℃로 변화시켜 침출 거동을 비교하였다(Fig. 5).

Fig. 5.

Leaching efficiencies of REEs and Fe from raw, oxidatively roasted, and NaOH digested NdFeB sludge at different temperatures (25–75℃) under optimal HCl concentrations.

원시료의 경우 모든 온도 조건에서 희토류 침출율이 약 99%로 유지되었으나, Fe 침출율 역시 85% 이상으로 나타났다. 즉, 온도 변화가 선택성에 영향을 주지 못하였으며, 본 연구에 사용된 자석 시료는 전처리 없이 희토류를 선택적으로 회수하기에는 부적합함이 확인되었다.

산화배소 시료는 온도가 상승함에 따라 Nd, Pr, Dy, Tb 등 희토류 원소의 침출율이 점진적으로 증가하는 경향을 보였으며, Fe 침출율은 4~49%로 원시료보다 낮게 나타났다. 이는 산화배소 전처리를 통해 Fe 침출이 일정 부분 억제되었음을 의미한다. 그러나 희토류 침출율 또한 원시료에 비해 전반적으로 낮은 수준에 머물러, 철 침출 억제 효과에도 불구하고 희토류 선택성의 한계를 보였다. 이러한 결과는 산화배소 과정에서 생성된 NdFeO₃ 상이 침출 온도 상승에도 불구하고 높은 화학적 안정성을 유지하여 희토류의 침출을 저해한 것으로 판단된다.

반면 NaOH 침지 시료는 25℃ 조건에서 이미 희토류 침출율이 99.5% 이상, Fe 침출율이 0.53%로 매우 우수했다. 온도 상승에 따라 희토류의 침출율은 큰 변화가 없었으나 철의 침출율은 75℃에서 3.79%까지 증가하여 오히려 희토류 선택성이 떨어지는 효과가 나타났다. 이는 고온 조건에서 Fe₃O₄의 침출이 촉진되었기 때문으로 해석된다.

종합적으로, 본 연구 조건에서 NdFeB 슬러지로부터 희토류를 선택적으로 회수하기 위한 최적 조건은 NaOH 침지 전처리 후 0.5 M HCl, 25℃, 3 h으로 도출되었다. 해당 조건에서는 저농도 및 상온에서도 높은 희토류 침출율과 효과적으로 억제된 철 침출율을 동시에 달성할 수 있어, 목적 금속 회수를 최대화하는 동시에 불순물을 억제할 수 있는 가장 합리적인 전처리–침출 조건으로 평가된다.

전처리 방법에 따른 선택적 침출 성능을 정량적으로 비교하기 위하여 분리계수(β)를 계산하였다. 본 연구에서 분리계수는 침출 실험에서의 선택성을 나타내기 위한 지표로, 희토류 총 침출율과 철 침출율의 비로 정의하였다.

식 (4)에서 η_REE와 η_Fe는 각각 희토류 총 침출율(%)과 철 침출율(%)을 의미한다. 분리계수는 희토류 총 침출율을 철 침출율로 나눈 값으로 정의하였으며, 원시료 조건의 값을 1로 정규화하여 상대 분리계수(β^*)로 나타내었다.

상대 분리계수(β^*)는 각 조건에서의 분리계수를 원시료 조건으로 나눈 값으로, 전처리 효과에 따른 선택성 향상 정도를 정량적으로 비교하기 위한 지표이다. 그 결과 산화배소 시료는 원시료 대비 약 8배 이상의 분리계수 향상을 보였으며, NaOH 침지 시료는 약 170배 이상의 분리계수 증가를 나타내었다(Fig. 6). 이는 NaOH 침지 전처리가 철의 용출을 효과적으로 억제하면서도 희토류의 높은 침출율을 유지함으로써 선택적 침출 성능을 향상시켰음을 의미한다.

Fig. 6.

Relative separation factor (β_{REE/Fe}) under the optimal leaching conditions for each pretreatment (normalized to the raw sample leaching results).

따라서 NaOH 침지 전처리는 NdFeB 슬러지로부터 희토류를 회수하기 위한 효과적인 전처리 방법으로 판단되며, 이러한 선택성 향상은 후속 정제 공정에서 철 제거 단계를 최소화하여 공정 비용 절감에 기여할 수 있을 것으로 기대된다.

4. 결 론

본 연구에서는 NdFeB 슬러지를 대상으로 전처리 방식(산화배소, NaOH 침지)과 염산 침출 조건(농도 및 온도)이 희토류(REEs) 및 Fe의 침출 거동에 미치는 영향을 평가하였다. 원시료는 2 M HCl 조건에서 희토류 침출율이 99% 수준까지 향상되었으나, Fe 또한 85% 이상 동반 침출되어 선택적 침출이 어려운 것으로 확인되었다. 또한 침출 과정에서 기포 발생 및 여과 지연이 관찰되어, 전처리 없이 직접 침출을 적용할 경우 화학적 선택성뿐만 아니라 공정 안정성 측면에서도 한계가 있음을 확인하였다.

산화배소 전처리 시료는 배소 과정에서 NdFeO₃ 및 Fe₂O₃ 상이 각각 형성됨에 따라 희토류 및 Fe의 침출율이 모두 원시료에 비해 감소하였다. Fe 침출율은 Fe₂O₃의 낮은 용해도 및 느린 침출 속도(kinetics)로 인해 감소하였으며, 희토류는 Nd와 Fe의 복합산화물 형태인 NdFeO₃로 전환되면서 침출이 저해되어 결과적으로 희토류 선택성 개선 효과를 확보하지 못하였다.

반면 NaOH 침지 전처리 시료는 저농도(0.5 M HCl) 및 상온(25℃) 조건에서도 희토류 침출율 99.5% 이상, Fe 침출율 0.53% 수준의 우수한 희토류 선택성을 나타냈다. 이는 NaOH 침지 과정에서 Nd가 Nd(OH)₃로, Fe가 Fe₃O₄로 상 분리 및 전환되어 산 침출 단계에서 Fe 침출이 효과적으로 억제되었기 때문이다. 따라서 NdFeB 슬러지로부터 희토류를 선택적으로 회수하기 위한 최적 조건은 NaOH 침지 전처리 후 0.5 M HCl, 25℃, 3 h로 도출되었으며, 희토류–철 간 분리계수가 원시료 대비 약 170배 향상되는 것으로 나타났다. 해당 조건은 저농도·상온 기반의 경제적인 공정으로서 후속 정제 단계(Fe 제거)의 부담을 줄일 수 있는 실질적 대안이 될 것으로 판단된다. 향후 실제 공정 적용을 위해서는 NaOH 침지 시료를 대상으로 산 농도 및 침출 시간에 따른 상세 침출 거동을 추가적으로 검토하여 최적 침출 조건을 정밀화할 필요가 있다. 또한 scale-up 조건에서의 재현성 평가를 통해 본 공정의 산업적 적용 가능성을 추가적으로 확인할 필요가 있다.